2017年6月，在世预赛苏格兰一役，凯恩首次佩戴队长袖标，由此开启了他的英格兰生涯。到了2018年俄罗斯世界杯，他正式被任命为三狮军团的常任队长。北京时间7月2日凌晨零点，美加墨世界杯1/16决赛上演英格兰对阵民主刚果的较量。
赛前的首发阵容公布，凯恩依然担任队长。这一决定让他队长生涯出场次数来到91次，从而超越了博比-摩尔的90次纪录，在队史上刷新了英格兰队长出场次数的纪录。看看英格兰队长的出场记录榜单：哈里-凯恩以91次领跑，紧随其后的是博比-摩尔和比利-赖特，两人都是90次。布莱恩-罗布森记录是64次，大卫-贝克汉姆贡献59次，杰拉德38次，阿兰-希勒和约翰-特里都是34次，而阿兰-希勒以125场位列队史总出场第一，鲁尼则以120出场排在总出场第二位，队史总进球榜首则是凯恩，他贡献了82球加19助攻。
自代表英格兰出战以来，凯恩已经参加了117场比赛。他在世界杯11次、欧洲杯12次都是以队长身份出战，都创下了英格兰队史队长出战次数的最高纪录。他是目前唯一一位身披队长袖标参加过四届国际大赛（2018世界杯、2020欧洲杯、2022世界杯、2026世界杯）的英格兰球员。
